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論文

Structural changes of polystyrene particles in subcritical and supercritical water revealed by in situ small-angle neutron scattering

柴田 基樹*; 中西 洋平*; 阿部 淳*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 柴山 充弘*; 元川 竜平; 熊田 高之; 高田 慎一; 山本 勝宏*; et al.

Polymer Journal, 55(11), p.1165 - 1170, 2023/11

https://doi.org/10.1038/s41428-023-00817-1
 被引用回数：1 パーセンタイル：44.82(Polymer Science)

Marine ecosystem degradation due to micro plastics is a significant environmental problem, as acknowledged by Sustainable Development Goal 14. Decomposition of plastics using near critical or supercritical water is one of the promising methods to reduce micro plastics. To attain the optimization of the method for improving environmental friendliness, it is necessary to clarify the structural change of materials during the process. We, thus, investigated the decomposition processes of polystyrene particles dispersed in deuterated water (D$$_{2}$$O) during heating under near critical or supercritical conditions by using in situ small-angle neutron scattering. Under subcritical conditions, the PS particles were swollen by D$$_{2}$$O due to increased compatibility with temperature. Near the critical point in subcritical conditions, the cleavage of PS chains in the particles occurred, so that the swollen ratio was much enhanced though the PS particles kept their shapes. In a supercritical condition, the PS particles were degraded into oil including oligomers or monomers and the phase-separated structures with styrene-rich and D$$_{2}$$O-rich regions.

論文

Comparison of Ichimura-Austern-Vincent and Glauber models for the deuteron-induced inclusive breakup reaction in light and medium-mass nuclei

Liu, H.*; 中山 梓介; Lei, J.*; Ren, Z.*

Physical Review C, 108(1), p.014617_1 - 014617_8, 2023/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.108.014617

軽核および中重核に対する$$(d, pX)$$と$$(d, nX)$$反応における重陽子の包括的分解反応を研究した。Ichimura, Austern, VincentによるモデルとGlauberによるモデルのそれぞれを用いて非弾性分解反応の二重微分断面積を計算し、様々な反応系で結果を比較した。その結果、重陽子の非弾性分解反応では、Glauber模型と量子力学的$$S$$行列を組み合わせることで、良好な結果が得られることがわかった。両モデルとも軽・中重核に対する実験値を良く再現するが、$$(d, pX)$$反応より$$(d, nX)$$反応の方がより高い再現性を示す。しかしながら、実験と理論計算の間にはまだ大きな食い違いがあり、さらなる調査や分析が必要である。本研究は、この分野における今後の研究の新たな可能性を開くものである。

論文

Consistent description of light composite particle emission in deuteron-induced reactions

中山 梓介; 岩本 修; 渡辺 幸信*

Physical Review C, 100(4), p.044603_1 - 044603_8, 2019/10

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.100.044603
 被引用回数：7 パーセンタイル：58.94(Physics, Nuclear)

重陽子は弱束縛であるため、他の原子核との相互作用を通じて容易に分解する。この分解過程は重陽子入射反応における様々な観測量に影響を与えると考えられる。本研究では、重陽子入射からの軽複合粒子(LCP)放出における分解過程の影響を調べることを目的とした。この目的を達成するための準備として、前平衡クラスター放出モデルを、分解過程を明示的に取り扱った重陽子用計算コードDEURACSに導入した。また、直接ピックアップ成分は半経験的モデルによって見積もった。改良したDEURACSを質量数$$27 leqslant A leqslant 90$$の標的に対する$$(d,xt)$$, $$(d,xmathrm{^{3}He})$$, $$(d,xalpha)$$反応の解析に適用したところ、標的や反応に依らず一貫して計算値は実験値を良く再現した。この結果から、分解過程はLCP放出にも大きな影響を与えていることが分かった。また、分解過程が適切に考慮されている限りにおいて、重陽子入射からのLCP放出は核子入射からのLCP放出と同様の描像で記述できることを示した。

論文

Analysis of $$(d,xn)$$ reactions on $$^{9}$$Be and $$^{12}$$C

中山 梓介; 河野 広*; 渡辺 幸信*; 岩本 修; 緒方 一介*

RCNP Annual Report 2016 (Internet), 2 Pages, 2017/05

http://www.rcnp.osaka-u.ac.jp/~annurep/2016/ResearchReport/2TheoreticalPhysics/nakayamaS_2_2016.pdf

原子力機構では重陽子入射反応に関する理論研究を九州大学および大阪大学核物理研究センター(RCNP)と共同で行っている。本研究に関して、2016年度に得られた成果を大阪大学RCNPのアニュアルレポートに報告した。重陽子入射反応に関しては、近年、軽核(Li, Be, C等)に対する$$(d,xn)$$反応を用いた加速器中性子源が様々な応用分野において提案されているところである。このような施設の工学設計の際には、幅広い入射エネルギーにおいて軽核に対する$$(d,xn)$$反応を精度良く予測する必要がある。このため、本共同研究グループではこれまでに物理モデルに基づいた重陽子入射反応用の断面積計算コードDEURACSを開発してきた。2016年度の成果として、DEURACSを用いて厚い$$^{9}$$Beおよび$$^{12}$$C標的を重陽子で照射した際の二重微分中性子収量を計算したところ、入射エネルギー50MeVまでの範囲で計算値が実験値をよく再現した。このことからDEURACSが幅広い入射エネルギー範囲で軽核に対する$$(d,xn)$$反応を精度よく予測できることがわかったことや、反応成分ごとに分解した分析の結果、非弾性分解反応が中性子生成に支配的な寄与をしていることがわかったこと等を報告した。

論文

Simultaneously occurring process of radiation-induced polymerization, crosslinking, and degradation of N-isopropylacrylamide

吉田 勝; 長岡 範安*; 浅野 雅春; 諏訪 武; 久保田 仁*; 片貝 良一*

J. Polym. Sci., Part A, 35, p.3075 - 3077, 1997/00

N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAAm)は62$$^{circ}$$Cに融点を持つ結晶性モノマーであり、水に可溶である。このモノマーを、融点以下での結晶状態、逆にこの温度以上での溶融状態、あるいは水に溶解させた状態で放射線を照射すると、いずれの計においても、重合が起こることを見い出した。この場合、放射線による重合過程で、架橋剤が存在しないにもかかわらず自己架橋と分解が同時に起こることも明らかとなった。得られたポリマーゲルは、32$$^{circ}$$Cで体積相転移をともなう。0$$^{circ}$$Cと50$$^{circ}$$Cで測定した体積変化の比は架橋密度によって影響される。そこで、この関係から、NIPAAmの放射線による重合過程での架橋と分解のメカニズムを考察した。

報告書

トムスク-7再処理施設で発生した反応性物質を含む溶媒と硝酸の熱分解反応に関する反応速度と反応熱

西尾 軍治*; 渡邊 浩二*; 小池 忠雄; 宮田 定次郎

JAERI-Tech 96-056, 59 Pages, 1996/12

JAERI-Tech-96-056.pdf:1.87MB

ロシアの再処理施設、トムスク-7で発生した事故の原因を解析するためには、熱的に不安定な反応性物質を含むTBP/ケロシンと硝酸が熱分解した場合の反応速度定数や反応熱を決定する必要がある。そこで、硝酸と反応し易いn-ブタノール、硝酸n-ブチル、芳香族化合物、および環式炭化水素について、原研で得た示差熱分析(DTA)の熱量測定データを利用して、これらの反応速度定数と反応熱を求めた。また、トムスク貯槽内の発熱と放熱の熱収支計算をこれらの反応速度定数と反応熱を用いて実施し、急激な熱分解反応によって破裂した貯槽の安全評価を行った。その結果、貯槽破裂の原因は石油系ケロシンに含まれた芳香族化合物の急激な熱分解反応に起因していることが明らかになった。

論文

Preferential C-Cl bond rupture from 1-bromo-2-chloro-1,1,2-trifluoroethane following photoabsorption via n(Cl)$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(C-Cl) transition

横山 淳; 高柳 敏幸; 藤沢 銀治

Journal of Chemical Physics, 103(4), p.1710 - 1713, 1995/07

https://doi.org/10.1063/1.469741
 被引用回数：12 パーセンタイル：47.34(Chemistry, Physical)

157および193nm光励起による標題分子の光分解反応メカニズム及びダイナミックスを光分解片並進分光法を用いて研究した。157nm光励起の場合、n$$sigma$$$$^{ast}$$(C-Cl)励起状態への励起によりC-Cl結合解離とC-Br結合解離が1.0対0.3の分岐比で起こり、結合エネルギーの大きいC-Cl結合の方がC-Br結合に優先して切れることを見出した。これは熱分解反応と異なる結果で、切断したい結合の非結合性軌道へ直接電子励起することによる選択的な化学結合切断の可能性を示唆するものである。また、193nm光励起では、n$$sigma$$$$^{ast}$$(C-Br)励起状態への励起によりC-Br結合解離のみが観測された。

論文

The role of nonadiabatic coupling in bond-selective dissociations; Two-dimensional model calculations

高柳 敏幸; 横山 淳

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 68(8), p.2225 - 2232, 1995/00

https://doi.org/10.1246/bcsj.68.2225
 被引用回数：21 パーセンタイル：71.79(Chemistry, Multidisciplinary)

モデル分子CH$$_{2}$$XY(X、Yはハロゲン原子)の光解離分解ダイナミクスについて2次元の時間依存量論理論を用いて調べた。2枚の透熱的なポテンシャルエネルギー曲面として簡単な解析関数を用いた。これらのポテンシャルはc-x(n-$$sigma$$$$^{ast}$$)およびc-y(n-$$sigma$$$$^{ast}$$)励起状態に相当する。結合解離の選択性をこれら2枚のポテンシャル曲面間の結合の大きさと関連づけて定量的に検討した。ab initio分子軌道計算の結果から、結合解離の選択性を予想する方法についても検討を行った。

論文

Rotational state distribution of HCl formed in the infrared multiphoton dissociation of trichloroethene

佐藤 圭*; 綱島 滋*; 高柳 敏幸; 藤沢 銀治; 横山 淳

Chemical Physics Letters, 245, p.432 - 436, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0009-2614(95)01002-Q
 被引用回数：2 パーセンタイル：9.7(Chemistry, Physical)

赤外多光子解離で生成したHCl(v=0およびv=1)の回転分布をトリクロロエチレンについて測定した。HClは飛行時間型質量分析器と[2+1]共鳴多光子イオン化を組み合わせて検出した。回転分布はいずれの振動状態についてもボルツマン分布で近似できた。回転温度v=0については910K、v=1については490Kであった。HCl(v=0)については検出用のレーザーのみを用いた実験でも検出された。これは紫外光で分解したHClに相当する。同じようにボルツマン型の回転分布をしており、温度は5500K程度であった。HClの回転エネルギー分布について、3中心および4中心脱離のメカニズムと関連づけて議論した。

論文

原子炉事故時における放射性ヨウ素の物理的化学的挙動について

成冨 満夫

保健物理, 22, p.189 - 207, 1987/00

https://doi.org/10.5453/jhps.22.189

放射性ヨウ素の物理的・化学的性状及び挙動の問題は、原子力施設において事故が起こる度毎に提起され、今なお未解決の分野を多くかかえている。その原因は、ヨウ素が種々の酸化状態をとるとともに酸化還元過程において有機ヨウ素を生成する性質をもつため、ヨウ素の物理的・化学的性状及び移行が事故条件によって著しく左右され挙動の工学的定量化を困難にしているためである。本報告は、過去に起こった代表的な原子炉事故(TMI-2,SL-1,Windscale-1及びchrenobyl-4)において、事故時の放出量の大小、放出の時間的推移に放射性ヨウ素の放出機構がどの様に係り、またヨウ素汚染がどんな物理的・化学的性状によって拡がったかについて、破損燃料、一次系内雰囲気、原子炉建家雰囲気及び周辺環境雰囲気の情報を基に解説した。

論文

Enrichment of tritium by a combined gaschromatoraphy; Isotopic decomposition process

棚瀬 正和; 加藤 岑生

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 34(4), p.687 - 691, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0020-708X(83)90243-0

MnCl$$_{2}$$をコーティングしたアルミナによるH$$_{2}$$,HT,T$$_{2}$$のガスクロマト分離とU切削片によるHTの平衝的分解を基礎としたトリチウム濃縮法を提案した。H$$_{2}$$,HT,T$$_{2}$$の初期混合ガスを液体窒素で冷却した上記アルミナで分離後、トリチウム成分HT,T$$_{2}$$はそれぞれ捕集した。捕集したHTは放出させ、800$$^{circ}$$Cに加熱したU切削片上に導き2HT$$leftarrow$$$$rightarrow$$H$$_{2}$$+T$$_{2}$$の分解反応を生じさせた。分解で生じた成分を再びガスクロ分解した。このプロセスを数回循環して、トリチウムを濃縮した。この方法をまず、H,D混合ガスを使用した予備実験ののち、トリチウムとHの混合ガスで試み、5.0$$times$$10$$^{-}$$$$^{2}$$atm%のトリチウムガス(トリチウムを約200MBq含む)を使ったとき、トリチウムはT$$_{2}$$として高純度かつ80%以上の回収率で濃縮された。

論文

Heatcapacity and thermal decomposition of lithium peroxide

谷藤 隆昭; 那須 昭一

Journal of Nuclear Materials, 87(1), p.189 - 195, 1979/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(79)90138-7
 被引用回数：14

酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)の原料である過酸化リチウム(Li$$_{2}$$O$$_{2}$$)の比熱を走査型断熱比熱測定装置を用いて301から560°Kの温度範囲にわたって測定した。比熱の測定値から最小2乗法によりこの温度範囲における比熱式を次のように求めた。Cp=59.665+52.123$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$T+5.084$$times$$10$$^{5}$$T$$^{-}$$$$^{2}$$,(kJ/mol deg K)この値を使って、この温度範囲の代表的な温度に対するエントロピー,エンタルピーおよびGibbsの自由エネルギー関数を求めた。また、Li$$_{2}$$O$$_{2}$$の熱分解反応を調べ、熱分解のエンタルピーを25.8kJ/molと求め、さらに、雰囲気および加熱速度が熱分解におよぼす効果を調べた。

報告書

Effect of Stress on the Formation of Uranium Sesquicarbide from Uranium Ddicarbide

菊地 章; 小川 清行; 岩本 多實

JAERI-M 5681, 15 Pages, 1974/04

JAERI-M-5681.pdf:0.54MB

3種類のウラン炭化物、UC$$_{1}$$.87、UC$$_{2}$$-15wt%U$$_{2}$$C$$_{3}$$およびUC$$_{2}$$-Cが調製され、粒状で、約4000kg/cm$$^{2}$$までの応力、1450$$^{circ}$$C以下の温度および20時間までの条件下で加熱された。UC$$_{2}$$の分解によるU$$_{2}$$C$$_{3}$$生成量はX線回析法によって測定された。U$$_{2}$$C$$_{3}$$生成量は応力および過熱時間の増大とともに増加することが認められ、さらに温度に対して1400$$^{circ}$$Cで最大の生成量であること、また生成に対する最小必要応力値が約600kg/cm$$^{2}$$であることが判った。U$$_{2}$$C$$_{3}$$生成への応力の効果として、U$$_{2}$$C$$_{3}$$中のウラン原子へのUC$$_{2}$$中原子配列の変化速度が律速となることが推定され、さらに炭化物の塑性がこの生成に関連をもつことが予想される。

口頭

化学添加と電子線照射試料における動的核スピン偏極ダイナミクス

熊田 高之; 能田 洋平*; 石川 法人

no journal, , 

動的核スピン偏極(DNP)では試料中にフリーラジカルを化学添加する必要があるが、結晶試料などにはその添加が困難である。そこで我々は、放射線分解により試料中に生じるフリーラジカルを用いたDNP技術に着目した。本研究では偏極ダイナミクスの観点から両者を比較しその特徴に迫った。電子線照射試料では偏極・緩和速度ともフリーラジカル濃度にほぼ正比例するが、化学添加試料では自乗に比例している。Cross Effectの理論に基づけば、核偏極・緩和ともに近接する電子スピン対のフリップ・フロップによって誘発される。化学添加試料において速度が濃度の自乗に比例するのは、均一分散したフリーラジカルが偶発的に対を作る確率に相当する。一方、ポリエチレンを電子線照射すると放射線によるC-H結合の直接分解、および生成したHラジカルによる引抜反応によりアルキルラジカル対を作る。速度が濃度に正比例するのはこのアルキルラジカル対が偏極・緩和を引き起こすと考えられる。

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